雙位點催化劑能夠加快復雜電催化反應的速率,但是雙位點催化劑面臨的挑戰在于如何實現高擔載的精確雙位點結構,因此同時得到優化的活性、穩定性、催化特異性。
有鑒于此,同濟大學雷振東教授、新加坡南洋理工大學陳曉東教授、中國科學院固體物理研究所黃行九研究員等報道一種分步驟定向配位工程的策略,將高負載量的Pt單原子(Pt1, 1.41 wt %)和高負載量的Au25(SG)18納米簇(Au25, 18.92 wt %)逐步配位修飾到C3N4上。
本文要點:
(1)
通過這種逐步配位工程策略,得到的Pt1和Au25能夠占據g-C3N4基底的特定表面位點,因此實現了優異的穩定性和未曾預料的電催化活性。在As(III)催化中實現了8.32 μA ppb-1的靈敏度,這個靈敏度比以往報道中性條件的結果高2倍。這種增強的檢測限(0.2 ppb)對于監控水體品質以及保護公共安全免于受到As中毒非常關鍵。
(2)
此外,通過形成Pt-As化學鍵和As-S化學鍵有助于打破As-O化學鍵,因此降低決速步驟的反應能壘,顯著增強酸性催化As的反應活性。這項研究結果不僅為構筑高效雙位點異相催化劑提供幫助,而且揭示了原子尺度增強催化反應效率的機理。
參考文獻
Xiangyu Xiao, Pei-Hua Li, Liang Tang, Deli Wu, Huarong Xia, Zong-Yin Song, Yong-Huan Zhao, Bo Liang, Meng Yang, Rui Tang, Jingyi Yao, Xing-Jiu Huang, Xiaodong Chen, Zhendong Lei, Stepwise Coordination Engineering of Pt1/Au25 Dual Catalytic Sites with Enhanced Electrochemical Activity and Stability, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202417900
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417900