由于成對(duì)電化學(xué)合成(Paired electrosynthesis)技術(shù)能夠同時(shí)生成高附加值化學(xué)品,因此是非常重要的技術(shù),但是如何開發(fā)高效的雙功能電催化劑,同時(shí)達(dá)到工業(yè)級(jí)的同時(shí)進(jìn)行電催化反應(yīng)仍然是個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
有鑒于此,浙江理工大學(xué)Pengzuo Chen、Yun Tong、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳長(zhǎng)征教授、河南科技學(xué)院Xiaonan Zheng等報(bào)道理性設(shè)計(jì)了一種無(wú)定形的Co2P@MoOx異質(zhì)結(jié)催化劑,通過(guò)原位電化學(xué)沉積技術(shù)合成這種異質(zhì)結(jié)電催化劑。
本文要點(diǎn):
(1)
這種Co2P@MoOx異質(zhì)結(jié)能夠作為優(yōu)異的雙功能催化劑,用于電催化還原亞硝酸鹽(NO2RR,nitrite reduction reaction)和甘油氧化(GOR, glycerol oxidation reaction)。
通過(guò)構(gòu)筑MEA膜電解槽,能夠在1.30 V的電壓和100 mA cm-2電流密度穩(wěn)定電催化200 h。在500 mA cm-2的工業(yè)電流密度下,NH3的產(chǎn)率和法拉第效率分別達(dá)到49.7 mg h-1 cm-2和>95 %,甲酸鹽的產(chǎn)率和法拉第效率分別達(dá)到152.3 mg h-1 cm-2和>95 %。
(2)
原位光譜表征結(jié)果表明高價(jià)態(tài)CoOOH物種是主要的GOR催化活性物種,NO2RR催化反應(yīng)路徑包括關(guān)鍵的*NH2OH中間體。此外,理論計(jì)算結(jié)果驗(yàn)證了Co2P@MoOx異質(zhì)結(jié)具有非常強(qiáng)的界面電子相互作用,而且優(yōu)化反應(yīng)能壘,因此具有較高的本征電催化活性,能夠同時(shí)進(jìn)行電化學(xué)合成NH3和甲酸鹽。
參考文獻(xiàn)
Guorong Zhou, Han Cheng, Yilin Wu, Yun Tong, Ruihao Dai, Jiaye Zhu, Xiaonan Zheng, Cong Lin, Pengzuo Chen, Changzheng Wu, Industrial-level Paired Electrosynthesis of Valuable Chemicals over a High-performance Heterostructural Electrode, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202420353
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420353