固體電解液界面相(SEI)是控制Li介導N2還原合成氨反應過程中控制傳質和選擇性的關鍵。開發能夠形成合適SEI(含有機成分-無機成分的復雜結構)的策略能夠改善Li-N2R的性能。
有鑒于此,斯坦福大學Thomas F. Jaramillo教授、Adam C. Nielander等報道通過分析SEI的組成與NH3法拉第效率之間的關系,得到SEI的結構-性質關系。
本文要點:
(1)
通過調節反應溫度,能夠調控電解液的分解反應,觀測發現SEI的變化,因此揭示了NH3法拉第效率的變化趨勢與電解液溶劑之間的關系。這種權衡性導致NH3的法拉第效率表現隨時間的波動(temporal fluctuations),但是最高的NH3法拉第效率能夠達到40 %,這個法拉第效率是目前文獻報道的溫和條件下的批反應器生成NH3最高的結果。
(2)
這項工作展示了開發新型電解液對于調節SEI選擇性的重要性,以及開發新型電解液對于改善Li-N2R性能的重要性。
參考文獻
Peter Benedek, Yamile E. Cornejo-Carrillo, Alden H. O’Rafferty, Valerie A. Niemann, Sang-Won Lee, Eric J. McShane, Matteo Cargnello, Adam C. Nielander, Thomas F. Jaramillo, Temperature-dependent solid electrolyte interphase reactions drive performance in lithium-mediated nitrogen reduction to ammonia, Joule 2025
DOI: 10.1016/j.joule.2025.101820
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435124005464