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電催化脫鹵氘代反應(yīng)是符合可持續(xù)發(fā)展要求的精確氘代方法，但是通常由于需要較高的過(guò)電勢(shì)以及產(chǎn)生嚴(yán)重的生成D₂副反應(yīng)（DER, D₂ evolution reaction），導(dǎo)致電催化脫鹵氘代反應(yīng)的受到阻礙。

有鑒于此，天津大學(xué)張兵教授、高瑩等通過(guò)Cu^δ+位點(diǎn)調(diào)控吸附以及冠醚調(diào)控界面D₂O分子，因此實(shí)現(xiàn)了協(xié)同效應(yīng)，增強(qiáng)電催化脫鹵氘代反應(yīng)，在100 mA cm^-2電流密度的法拉第效率達(dá)到84 %。

本文要點(diǎn)：

（1）

Cu^δ+位點(diǎn)增強(qiáng)的芳基碘分子吸附，促進(jìn)界面?zhèn)髻|(zhì)，因此加快脫鹵氘代反應(yīng)的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。冠醚分子影響K·D₂O的水化，因此導(dǎo)致界面D₂O的氫鍵重構(gòu)，降低雙電層之內(nèi)的K·D₂O，阻礙D₂O和陰極之間的相互作用，阻礙競(jìng)爭(zhēng)性的DER反應(yīng)。

（2）

在冠醚分子尺寸和堿金屬陽(yáng)離子之間建立線性關(guān)系，能夠用于增強(qiáng)法拉第效率。這種方法適用于各種鹵化物的氘代反應(yīng)，對(duì)容易還原的官能團(tuán)兼容，能夠改善100 mA cm^-2電流密度的法拉第效率。

參考文獻(xiàn)

Meng He, Haotian Wang, Chuanqi Cheng, Rui Li, Cuibo Liu, Ying Gao*, and Bin Zhang*, Cu^δ+ Site-Enhanced Adsorption and Crown Ether-Reconfigured Interfacial D₂O Promote Electrocatalytic Dehalogenative Deuteration, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c17432

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17432