設計不對稱結構是優化用于電化學二氧化碳還原反應的金屬催化劑的有效策略。
在此，北京理工大學Pengwan Chen，Xin Gao， Wenxing Chen，江蘇大學 Zhongti Sun展示了一種瞬態脈沖放電法，用于瞬時構建石墨烯氣凝膠支撐不對稱銅納米團簇催化劑。
文章要點
1）該過程誘導氯化銅分解的銅原子在強電流脈沖和高溫下匯聚到石墨烯上。由于晶格畸變和銅簇的氧摻雜，催化劑表現出不對稱的原子和電子結構。
2）在二氧化碳還原反應中，催化劑上活性位點的不對稱結構和豐度提高了乙醇生產的選擇性和活性，在?1.1V下，乙醇的法拉第效率為75.3%，多碳產品的法拉第效率為90.5%。此外，銅納米簇和石墨烯氣凝膠載體之間的強相互作用賦予了顯著的長期穩定性。
3）通過原位測試和密度泛函理論計算闡明了Cu4O-Cu/C2O1部分上的關鍵反應中間體和機理。
這項研究為平衡非對稱結構能量轉換催化劑的活性和穩定性提供了一種創新方法。
參考文獻
Liu, K., Shen, H., Sun, Z. et al. Transient pulsed discharge preparation of graphene aerogel supports asymmetric Cu cluster catalysts promote CO2 electroreduction. Nat Commun 16, 1203 (2025).
DOI：10.1038/s41467-025-56534-1
https://doi.org/10.1038/s41467-025-56534-1
