東華大學羅維教授、邱鵬鵬副研究員等報道一種二合一策略(two-in-one strategy)在中性條件通過2e- ORR電催化合成H2O2。這種二合一策略將精確調控In SA單原子的局部微環境和電子結構進行結合。
本文要點:
(1)
通過一系列有限元模擬和實驗,發現P摻雜對于優化2D介孔碳結構的重要作用,這種2D介孔結構能夠增強產生更好的微環境促進傳質和O2富集,顯著增強局部pH值。
(2)
通過這種方法,在中性2e- ORR電催化反應中實現了優異的性能,在0.1~0.5 V vs RHE的寬過電勢區間內達到95 %的H2O2選擇性。在流動相電解槽中,制備H2O2的速率超過22.54 mol gcat-1 h-1,而且在工業級電流密度仍能夠穩定。
本文研究的中性電催化結果達到了以往報道的堿性電催化效果。進一步通過實驗和理論計算的分析結果表明P摻雜占據In SA的次級配位球,因此優化OOH*結合強度,促進2e- ORR反應動力學。
參考文獻
Chunhong Qi, Weichao Bao, Jiangsan Xu, Yu Li, Fangfang Xu, Minghao Li, Lianjun Wang, Wan Jiang, Pengpeng Qiu, Wei Luo, Integrated Two-in-one Strategy for Efficient Neutral Hydrogen Peroxide Electrosynthesis via Phosphorous Doping in 2D Mesoporous Carbon Carriers, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202500177
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500177