目前全球對能源安全和氣候變化產生的關注促進了人們對于電催化還原CO2等可再生策略的興趣。COF目前成為具有前景的eCO2RR電催化劑,COF具有可調控的結構和高比表面積以及豐富的活性位點。但是2D COF的催化活性通常受到層狀堆疊結構的局限,這種層狀堆疊結構限制了活性位點暴露,降低電催化反應的選擇性。
有鑒于此,云南大學邱立副研究員、何天威副教授、江南大學陸雙龍副教授等報道為了克服這些挑戰,開發了一種新型柱撐層狀(pillar-layered)COFs(PL-COFs),這種PL-COFs具有可調控的層間距和3D結構。
本文要點:
(1)
通過PXRD、TEM、XPS、EIS等表征技術驗證了成功搭建的柱撐層狀結構,這種結構增加了層間距,晶化度和多孔性。這種先進的結構導致顯著增強CO2轉化為CO的電催化活性和選擇性。
(2)
DFT理論計算模擬的結果表明PL-COF-1具有增強的CO2吸附和CO脫附性能,因此實現了優異的催化活性。這種PL-COF-1展示了優異的法拉第效率(91.3 %)和顯著的電流密度,PL-COF-1比COF-366-Co或者PL-COF-2的性能更好。
這項研究結果展示了柱撐結構策略改善COF電催化劑的能力,為開發下一代CO2還原材料以及可持續能源轉化材料提供機會。
參考文獻
Tianfu Yang, Hongyin Hu, Yan Wang, Xinqi Chen, Jianxian Fan, Donghua Li, Shuangbin Liu, Jinmei Li, Tianwei He, Shuanglong Lu, Li Qiu, Constructing Pillar-Layered Covalent Organic Frameworks via Metal–Ligand Coordination for Electrochemical CO2 Reduction, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202419547
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202419547