理性調控催化劑在電催化分解水反應過程中原位形成的催化活性位點仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
有鑒于此,加拿大西安大略大學孫學良院士(中國工程院外籍院士)、深圳大學任祥忠教授、羅兆艷助理教授、蘇州大學張浩博士等報道一種偏壓活化催化劑的策略調控催化劑原位Ga刻蝕,導致層狀Ir@Ga2O3催化劑在電催化OER反應過程中發(fā)生動態(tài)表面結構重構。
本文要點:
(1)
原位重構的Ga-O-Ir界面在OER過電勢下保持較高的水氧化反應速率,作者發(fā)現(xiàn)Ga-O-Ir界面的OER反應遵循雙核吸附演變機理,其中配位不飽和IrOx是催化活性位點,GaOx原子促進水分子解離生成OH*,以及將OH*轉移到Ir位點的功能。
(2)
通過這種作用,打破了OH*和OOH*之間的吸附能標度關系,顯著降低決速步驟的能壘,顯著增強催化活性。Ir@Ga2O3催化劑顯著降低過電勢,在1.76 V達到2 A cm-2電流密度,能夠在1.63 V的規(guī)模化PEM電解槽以1 A cm-2電流密度進行穩(wěn)定工作,時間長達1000 h,性能衰減速率僅為11.5 μV h-1。
這項工作推動了人們對于反應物-催化劑相互作用和催化劑結構重構的結合進行考慮,從這種方法改善PEMWE的Ir催化活性和穩(wěn)定性的策略仍然未曾得到關注。
參考文獻
Yinnan Qian, Yirun Guo, Zijie Yang, zhaoyan luo, Lei Zhang, Qianling Zhang, Chuanxin He, Hao Zhang, Xueliang Sun, Xiangzhong Ren, Bias-Induced Ga-O-Ir Interface Breaks the Limits of Adsorption-Energy Scaling Relationships for High-Performing Proton Exchange Membrane Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202419352
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419352