開發具有高本征催化活性和高選擇性的新型納米催化劑對于多電子反應至關重要,但是通常人們對于納米催化劑在工業級電流密度下的低傳質/電子轉移問題被忽略,這些問題通常導致納米催化劑難以達到器件級的滿意的性能。有鑒于此,北京大學郭少軍教授、大連大學周新教授、青島科技大學姜魯華教授等報道Cl-/O2刻蝕輔助自組裝策略合成自組裝且含有豐富邊界的PdMn納米纖維,得到高傳質/電子傳遞性能,顯著的增強在工業電流密度的廢棄塑料電催化重整性能。
本文要點:
(1)
自組裝PdMn納米纖維具有在廢塑料增值轉化為乙醇酸(glycolic acid)表現優異的催化活性,在流動相電解槽中,實現了223 mA cm-2(0.75 V vs. RHE)的大電流密度,優異的選擇性(95.6 %),優異的法拉第效率(94.3 %)。
(2)
通過DFT理論計算、XAS光譜、原位原位電化學FTIR光譜,表明較高的親氧性Mn導致Pd的d能帶中心位置向低能量方向移動,因此優化了MnPd表面吸附的反應中間體,促進乙醇酸的脫附。理論流體動力學模擬的結果驗證了豐富間隙的納米纖維結構有助于傳質效應,得到工業電流密度。
參考文獻
Songliang Liu, Kun Ma, Huaifang Teng, Weixin Miao, Xiaotong Zhou, Xuejing Cui, Xin Zhou, Luhua Jiang, Shaojun Guo, Self‐assembled Gap‐Rich PdMn Nanofibers with High Mass/Electron Transport Highways for Electrocatalytic Reforming of Waste Plastics, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202411148
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202411148