為了在較低溫度下實(shí)現(xiàn)甲醇/水重整高效原位制氫，使用太陽能作為能源是一種具有前景的方法，能夠激活甲醇/水體系，并且大幅度的降低反應(yīng)活化能。
有鑒于此，廣東工業(yè)大學(xué)王鐵軍教授、皮云紅副教授等報(bào)道了一種由MOF衍生得到新型雙空位缺陷空心異質(zhì)結(jié)構(gòu)[In2S3-x/In2O3-x](OH)y，該結(jié)構(gòu)具有豐富的表面羥基以及S/O空位，可用于光熱促進(jìn)甲醇溶液重整制氫。
本文要點(diǎn)：
（1）
[In2S3-x/In2O3-x](OH)y展現(xiàn)出卓越的光熱產(chǎn)氫性能，產(chǎn)氫的速率達(dá)到215.2 mmol gcat-1 h-1，是其熱催化活性的16倍。在波長(zhǎng)為365 nm的表觀量子效率為66.8 %，太陽能-氫能的轉(zhuǎn)換效率為6.5 %，且在82 h內(nèi)具有優(yōu)異的耐久性，累計(jì)生成H2的量達(dá)2.61×103 mmol gcat-1。
（2）
雙空位與空心異質(zhì)結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)顯著的增強(qiáng)光熱效應(yīng)，降低了甲醇/水反應(yīng)的活化能壘，使得在非堿性條件下，即使溫度低至80 °C也能產(chǎn)生氫氣。此外，表面羥基有助于水生成活性表面羥基，進(jìn)一步促使甲醇中C-H鍵的活化與斷裂，因此表觀反應(yīng)活化能顯著降低12.5 %。
這項(xiàng)工作為在溫和條件進(jìn)行甲醇水溶液重整高效制氫提供了新型策略，能夠在能源需求較大的工業(yè)應(yīng)用具有廣闊前景。
參考文獻(xiàn)
Yunhong Pi, Wenting Lin, Jianxian Li, Jingyao Yang, Ziyu Zengcai, Quanming Chen, Juan Guo, Tiejun Wang, Surface Hydroxylated S/O Dual-Vacancy S-Scheme Hollow [In2S3-x/In2O3-x](OH)y Heterojunction for Photothermal-promoted Low-Temperature Methanol/Water Reforming into Hydrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423269
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423269
