鈷基催化劑中電子自旋態(tài)的調(diào)制是分子活化的有效策略。由于長程有序的破壞和電子結(jié)構(gòu)的改變，晶體-非晶界面通常表現(xiàn)出獨特的催化性能。然而，界面處分子活化和自旋態(tài)的機制仍然難以捉摸。
在此，清華大學(xué)Yue Peng提出了一種具有晶體-非晶界面的 Co3O4 尖晶石基催化劑。
文章要點
1）表征分析證實，四面體 Co2+ 被選擇性地從塊體尖晶石中蝕刻出來，在表面形成非晶態(tài) CoO 島。由此產(chǎn)生的配位場對稱性破壞導(dǎo)致 Co3+ 3 d 軌道重建，從而產(chǎn)生高自旋態(tài)。
2）在 CO 氧化中，界面作為具有較低能壘的新型活性位點，這得益于晶格氧活化。在 N2O 分解中，界面通過量子自旋交換相互作用促進(jìn)解離氧的重新結(jié)合。
這項工作提供了一種調(diào)節(jié)界面自旋狀態(tài)的直接方法，并闡明了它們在分子活化中的作用。
參考文獻(xiàn)
Long, Y., Zhu, X., Gao, C. et al. Modulation of Co spin state at Co3O4 crystalline-amorphous interfaces for CO oxidation and N2O decomposition. Nat Commun 16, 1048 (2025).
DOI：10.1038/s41467-025-56487-5
https://doi.org/10.1038/s41467-025-56487-5
