目前人們對于鈷基費托合成催化反應的表面化學仍存在未知。有鑒于此,斯德哥爾摩大學Anders Nilsson、Patrick L?mker等報道Co(0001)和Co(10-14)的原位X射線光電子能譜研究,以及在0.15-1 bar壓力和406-548 K溫度下,以H2/CO混合氣體進行費托合成反應時,對Co(0001)的原位高能表面X射線衍射研究。
本文要點:
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這項研究發現,在所有條件下,這些催化劑的表面Co都保持在金屬態,化學吸附物種的覆蓋度在0.4-1.7個單分子層之間,具體的覆蓋度取決于反應的壓力和反應溫度。吸附物包括頂位吸附的CO、C/-CxHy以及各種長度更長的烴類分子,這表明存在速率限制的直接CO解離途徑,且只有烴類物種參與鏈增長過程。烴類物種的積累表明終止步驟同樣存在反應速率的限制。
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此外,這項研究驗證了表面中間物種具有高度動態性,在反應物組成快速變化后,會隨著時間延遲出現和消失。
參考文獻
L?mker, P., Degerman, D., Goodwin, C.M. et al. In-situ probing of the Fischer-Tropsch reaction on Co single crystal surfaces up to 1?bar. Nat Commun 16, 1005 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-56082-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-56082-8