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CO₂與NO₃^-共同電解合成尿素是替代傳統的Bosch-Meiser工藝的有效途徑，但是，C-N偶聯反應過程的含C/N中間體的復雜性，導致電催化合成尿素的效率難以令人滿意。

有鑒于此，貴州大學李虎教授、楊松教授等報道揭示了一種利用氧空位O_v調控電子自旋態的策略，能夠改善C-N偶聯反應中的關鍵中間體過程中生成NH₂和CO，實現尿素超高的產率2175.47 μg/mg h以及70.1 %的法拉第效率。

本文要點：

（1）

機理研究表明，氧空位能夠誘導Ni@CeO_2-x中高自旋態的Ni²⁺ (t_2g⁶e_g²)轉變為低自旋態的Ni³⁺ (t_2g⁶e_g¹)，這能夠顯著的增強Ni 3d軌道與NO分子的N 2p軌道的雜化程度，有利于選擇性生成NH₂。

（2）

值得注意的是，原位生成的NH₂中間體可作為局部質子供體，促進CO₂在Ni相鄰的Ce³⁺?O位點上發生電還原選擇性生成CO，隨后進一步通過C-N偶聯實現高效率的合成尿素。

這種活性位點自旋態進行調控的策略，為調整電催化劑的電子結構并且實現CO₂的選擇性轉化提供幫助。

參考文獻

Jinyan Liang, Shengjue Deng, Zhengyi Li, Min Zhou, Su Wang, Yaqiong Su, Song Yang, Hu Li, Spin State Modulation with Oxygen Vacancy Orientates C/N Intermediates for Urea Electrosynthesis of Ultrahigh Efficiency, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202418828

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202418828