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氫溢流是催化加氫反應的重要過程，氫溢流現象有助于氫氣分子的活化，而且能夠調節可還原氧化催化劑的表面化學性質。

有鑒于此，美國勞倫斯伯克利實驗室Ethan J. Crumlin、匹斯堡大學Giannis Mpourmpakis等報道通過常壓X射線光電子能譜、DFT理論計算以及微觀動力學建模等原位手段，研究Pt誘導的單斜氧化鎢γ-WO₃的氫溢流現象，研究了不同溫度下的催化劑表面態的動態演變。

本文要點：

（1）

在室溫下，在Pt簇的促進下，氫溢流導致形成W⁵⁺和氫中間體（OH物種和吸附H₂O）的形成。隨著溫度升高，吸附水分子脫附、逆向氫溢流、氫原子從表面到體相的擴散之間發生相互的競爭，導致近表面的W原子的重新氧化，隨后再還原。

（2）

通過實驗結果與模擬計算之間結合，為全面理解氫與可還原金屬氧化物相互作用的機制提供幫助，這對于設計性能更加優異的加氫催化劑提供指導。

參考文獻

Haoyi Li, Mona Abdelgaid, Jay R. Paudel, Noah P. Holzapfel, Veronica Augustyn, James R. McKone, Giannis Mpourmpakis*, and Ethan J. Crumlin*, Operando Unveiling of Hydrogen Spillover Mechanisms on Tungsten Oxide Surfaces, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c13711

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13711