二氧化碳熱催化加氫制乙醇備受關注,因為乙醇運輸便捷,且在化學合成中具有重要價值。有鑒于此,香港理工大學勞子桓(Tsz Woon Benedict Lo)教授、Ka-Fu Yung、殷駿助理教授、蘇州科技大學楊鴻斌教授等報道了一種先進的二氧化碳加氫制乙醇催化劑,該催化劑通過將單原子Ir1精確沉積在In2O3納米片上的P簇島制備而成。
本文要點:
(1)
在180°C、1.0 MPa(H2/CO2=3:1)的反應條件,Ir1-Px/In2O3催化劑的乙醇產率達到3.33 mmol g-1 h-1,TOF達到914 h-1,幾乎是未改性的Ir1/In2O3催化劑的8倍。此外,在接近工業條件的5.0 MPa 壓力下,Ir1-Px/In2O3催化劑的TOF可高達 2108 h-1,超過了此前報道的催化劑。
(2)
原位表征與理論計算之間的結合結果表明,Ir1-Px結構顯著促進加氫反應的發生。Ir1原子有助于CO2的活化和C-C偶聯,周圍的P島具有優異的解離H2能力。這三個步驟對CO2加氫反應至關重要。
這一發現為調控現有催化劑的微環境提供新途徑,有助于復雜催化反應的進行。
參考文獻
Lingyue Liu, Jinjie Liu, Guangchao Li, Xiuwen Shi, Jun Yin, Shourong Zheng, Ka-Fu Yung, Hong Bin Yang, Tsz Woon Benedict Lo, Exceptional CO2 Hydrogenation to Ethanol via Precise Single-Atom Ir Deposition on Functional P Islands, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422744
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422744