將二氧化碳還原為一氧化碳為通過二氧化碳利用生產(chǎn)有價值的化學(xué)品提供了一種有前景的方法。但是，催化劑的快速失活和活性不足仍然是挑戰(zhàn)。
有鑒于此，中國科學(xué)院大連化物所黃延強(qiáng)研究員、蘇雄、Xin Shang等報道開發(fā)了一種軟硬雙模板方法，使用價格便宜并且能夠規(guī)模化的模板合成層狀MoS2，通過控制層數(shù)可以方便的調(diào)節(jié)硫空位。
本文要點(diǎn)：
（1）
平面內(nèi)空位的濃度隨著MoS2層數(shù)的減少而不斷增加，有助于單層MoS2的CO選擇性達(dá)到100%，并在600°C下反應(yīng)300小時后性能穩(wěn)定。CO的時空產(chǎn)率達(dá)到35.7 gCO-1gcat-1 h-1，比大多數(shù)目前的催化劑性能更好。
（2）
多種表征測試以及結(jié)合理論計(jì)算表明，面內(nèi)硫空位通過直接解離CO2來增強(qiáng)CO的產(chǎn)生，使得面內(nèi)硫缺陷的活性比邊緣硫空位高5.8倍以上。決速步驟從切斷邊緣C-O化學(xué)鍵變成能壘較低的平面硫空位再生。
這項(xiàng)研究展示了通過調(diào)控不同結(jié)構(gòu)的空位設(shè)計(jì)和合成MoS2減少二氧化碳排放，揭示了潛在的工業(yè)應(yīng)用前景。
參考文獻(xiàn)
Zhiyuan Zheng, Xin Shang, Weijue Wang, Xiaofeng Yang, Xiong Su, Yanqiang Huang, Boosting C-O Bond Cleavage and Reverse Water-Gas Shift Activity via Enriched in-plane Sulfur Vacancies in Single-Layer Molybdenum Disulfide, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422953
