金屬鹵化物鈣鈦礦中熱載流子（HC）的冷卻機制是一個爭論的話題，由于其在鈣鈦礦基光電子性能中的關鍵作用而受到了極大關注。近日，佩魯賈大學Filippo De Angelis、CNR化學科學與技術研究所Daniele Meggiolaro、印度海得拉巴理工學院Arup Mahata報道了二維至三維金屬鹵化物鈣鈦礦中電子-聲子相互作用和熱載流子冷卻。
本文要點：
1) 2D鈣鈦礦中的HC冷卻速度比其3D對應物快，而在2D/3D鈣鈦礦中，冷卻速度隨著無機量子阱厚度的減小而加快。作者使用第一性原理計算表明，彎曲和拉伸聲子分支之間的電子-聲子（e-ph）耦合強度調制可以解釋這一觀察結果。從原型BA2PbI4和PEA2PbI4 2D鈣鈦礦開始，作者研究了n=1和3的2D/3D鈣鈦礦中單個聲子模的e-ph耦合，并與原型3D MAPbI3系統進行了對比。
2) 當n=1時，e-ph與60-120 cm-1范圍內的高頻伸縮聲子模式耦合最高，而隨著量子阱層的增加，耦合降低，接近三維體極限，其中e-ph與低頻彎曲聲子模式（<60 cm-1）的耦合占主導地位。具有相同量子阱結構的較長間隔陽離子對e-ph耦合的影響有限，突顯出控制HC冷卻的主要因素是無機子晶格內的量子限制。
Arup Mahata et.al Rationalizing Electron–Phonon Interactions and Hot Carriers Cooling in 2D to 3D Metal Halide Perovskites Adv. Energy Mater. 2025
DOI: 10.1002/aenm.202303405
https://doi.org/10.1002/aenm.202303405
