將二氧化碳電化學(xué)還原為有附加值的多碳C2+產(chǎn)物,為可再生能源存儲(chǔ)和二氧化碳利用提供了一條極具吸引力的途徑,但要在工業(yè)級(jí)電流密度下實(shí)現(xiàn)高C2+選擇性仍頗具挑戰(zhàn)。有鑒于此,西北大學(xué)屈云騰教授、王一助理研究員、冷坤岳博士、新加坡國(guó)立大學(xué)Yafei Zhao、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)Xiao Han等報(bào)道一種Mo1Cu單原子合金(SAA)催化劑,該催化劑在0.80 A cm-2的電流密度下,C2+法拉第效率高達(dá)86.4 %。此外,Mo1Cu上的C2+部分電流密度達(dá)到1.33 A cm-2,法拉第效率超過(guò)74.3 %。
本文要點(diǎn):
(1)
原位光譜結(jié)合DFT理論計(jì)算的結(jié)果表明,制備的Mo1Cu SAA催化劑可通過(guò)多活性位點(diǎn)協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)原子尺度的級(jí)聯(lián)催化。引入的Mo位點(diǎn)促進(jìn)H2O分子解離生成活性H,同時(shí),遠(yuǎn)離Mo原子的Cu位點(diǎn)(Cu0)是二氧化碳活化生成CO的活性位點(diǎn)。CO和H被Mo原子附近相鄰的Cu位點(diǎn)(Cu&+)捕獲,從而加快CO轉(zhuǎn)化和C-C偶聯(lián)反應(yīng)。
(2)
這項(xiàng)研究成果有助于設(shè)計(jì)原子尺度的串聯(lián)電催化劑,促進(jìn)高轉(zhuǎn)化率的CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物。
參考文獻(xiàn)
Chenghao Jin, Yue Lin, Yanan Wang, Jingbo Shi, Ren Li, Yijiang Liu, Zongye Yue, Kunyue Leng, Yafei Zhao, Yi Wang, Xiao Han, Yunteng Qu, Engineering Atom-Scale Cascade Catalysis via Multi-Active Site Collaboration for Ampere-Level CO2 Electroreduction to C2+ Products, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202412658
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412658