開發(fā)具有優(yōu)異活性和穩(wěn)定性的全固態(tài)受阻路易斯酸堿對（FLPs）無金屬加氫催化劑仍然是一項重大挑戰(zhàn)。有鑒于此，湘潭大學劉平樂教授、呂揚副教授等報道通過在還原氧化石墨烯表面制造碳缺陷和雜原子摻雜的策略，制備了B、N共摻雜的FLPs催化劑（De-rGO-NxBy），并將其應(yīng)用于α,β-不飽和醛選擇性加氫制備不飽和醇的反應(yīng)中。
本文要點：
（1）
研究發(fā)現(xiàn)，以雙氰胺和偏硼酸作為氮源和硼源，能夠在還原氧化石墨烯表面構(gòu)建富電子的吡啶氮（Lewis堿）和相鄰的缺電子B-N（Lewis酸）位點，從而形成FLPs位點。更重要的是，構(gòu)建的碳缺陷有助于吡啶氮/B-N FLPs位點的形成，提高催化加氫活性和對不飽和醇的選擇性。
原位DRIFT和DFT計算表明，吡啶氮/B-N FLPs位點能夠高效活化醛的C=O鍵和氫氣分子，H-H鍵的解離能僅為0.53 eV。該催化劑在以環(huán)己醇及其衍生物為氫源的轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。
（2）
這項研究為全固態(tài)FLPs無金屬催化劑的設(shè)計與制備提供了新思路，推動了綠色合成不飽和醇的發(fā)展。
參考文獻
Linhao Zhong, Xiaoqing Liao, Huaquan Huang, Haishuai Cui, Jinmei Huang, He’an Luo, Yong Pei, Yang Lv*, and Pingle Liu*, B, N Codoped Defective Reduced Graphene Oxide as a Highly Efficient Frustrated Lewis Pairs Catalyst for the Selective Hydrogenation of α,β-Unsaturated Aldehydes to Unsaturated Alcohols, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c17103
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c17103
