在陽光下,利用由空氣和水原位合成的過氧化氫 (H2O2) 對甲烷 (CH4) 進行光氧化,為生產綠色甲醇并儲存間歇性太陽能提供了一種有吸引力的途徑。然而,在常用的水相系統中,由于 CH4 氣體和 H2O2 中間體在淹沒界面處的可用性極低,光催化效率受到嚴重限制。
在這里,河北大學Jinhua Ye,Yuchen Hao,北京理工大學Bo Wang報道了一種原子修飾的金屬有機骨架 (MOF) 膜納米反應器,該反應器在網狀開放框架中的氣固界面處促進 CH4 直接光氧化為甲醇。
文章要點
1)研究表明,MOF 節點上共定位的單原子鈀和鐵之間的多米諾骨牌協同作用能夠在沒有液態水的情況下高效生成和原位利用 H2O2,從而避免 H2O2 稀釋。同時,通過太陽能驅動的界面水管理優化的“可呼吸”MOF 膜提供了高通量通道,以促進有效的氣體擴散和快速的甲醇解吸和轉移。
2)結果,研究人員證明了 0.25 M 甲醇以統一選擇性進行超過 210 小時的連續光合作用,實現了14.4 mmol/h/g的高甲醇生產率。
參考文獻
Hao, Y., Chen, L., Liu, H. et al. Continuous photo-oxidation of methane to methanol at an atomically tailored reticular gas-solid interface. Nat Commun 16, 747 (2025).
DOI:10.1038/s41467-025-56180-7
https://doi.org/10.1038/s41467-025-56180-7