通過改變同一光催化體系的反應條件,調控反應選擇性和實現可切換選擇性的可持續的化學轉化和可再生能源轉化提供了巨大的優勢。
有鑒于此,加州大學伯克利分校楊培東教授等報道通過改變Ni助催化劑的濃度,使用硫化鋅銦納米晶體作為半導體光催化劑,研究了一種具有可調控選擇性的高效光催化甲醇脫氫反應策略,實現了高選擇性的制備甲醛或乙二醇。
本文要點:
(1)
控制實驗結果表明,隨著溶液相的Ni助催化劑濃度的變化,反應最初生成甲醛,能夠作為最終的甲醛產物,或者作為中間體隨后生成乙二醇。
(2)
反應機理研究結果表明離子型Ni助催化劑起到獨特的作用(作為額外的競爭性吸收光電子),能夠顯著影響反應的選擇性,同時Ni是光催化反應中明確的公認HER助催化劑。
報道的可切換的選擇性為調控光催化反應選擇性提供了新工具,這項研究深化了助催化劑的認識,展示了助催化劑能夠起到多種催化活性的作用。
參考文獻
Jie Luo, Cheng Zhu, Jialu Li, Jianbo Jin, Nathan E. Soland, Patrick W. Smith, Yu Shan, Alexander M. Oddo, Arifin Luthfi Maulana, Lihini Jayasinghe, Xinyu Chen, Tianle Wang, Jia-An Lin, Emily Lu, Bernd Schaefer, Matthias Schmalzbauer, Rui Zhang, Fabian Seeler, Carlos Lizandara-Pueyo, Jinghua Guo, and Peidong Yang*, Photocatalytic Methanol Dehydrogenation with Switchable Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c14413
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14413