在酸性電解液電解CO2為克服堿性和中性電解液的CO2損失提供了一條有前景的途徑,但是通常需要高濃度堿性陽離子(濃度達到≥3 M)來調和低pH值和高HER反應速率的權衡,加入的堿性陽離子導致形成鹽類沉淀。
有鑒于此,中國科學技術大學高敏銳教授、林岳教授等報道一種通過引入拉伸應變的的策略,通過構筑拉伸應變Cu催化劑,構筑電子濃度富集的表面,能夠聚集K+離子,解決了這一問題。
本文要點:
(1)
該催化劑在pH為1的電解質和含有1 M鉀離子的情況下,選擇性的將CO2還原為有價值的多碳產物,尤其是乙烯。
(2)
研究發現,拉伸應變的Cu催化劑產生了一個電子富集表面,能夠對稀釋狀態的K+進行富集,有助于活化CO2和抑制HER反應。使用這種催化劑,構筑的質子交換膜電解槽中在400 mA cm-2和3.1 V的電池電壓下,在100 h內實現了44.3 %的穩定C2H4法拉第效率。此外,搭建了集成體系,驗證生產的C2H4能夠電合成環氧乙烷。
參考文獻
Min-Rui Gao, Ye-Cheng Li, Xiao-Long Zhang, Xiao-Lin Tai, Xue-Peng Yang, Peng-Cheng Yu, Shi-Chen Dong, Li-Ping Chi, Zhi-Zheng Wu, Yu-Cai Zhang, Shu-Ping Sun, Pu-Gan Lu, Lei Zhu, Fei-Yue Gao, Yue Lin, Highly Tension-Strained Copper Concentrates Diluted Cations for Selective Proton-Exchange Membrane CO2 Electrolysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202422054
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202422054