二氧化碳(CO2)電化學還原為甲烷(CH4)是一種有前景的解決方案,可以在生產有價值的化學原料的同時減少二氧化碳排放。雖然單原子催化劑能夠選擇性的將CO2轉化為CH4方面表現應用前景,但是通常單原子催化劑的活性位點數量非常有限,這阻礙了電催化反應過程形成高電流密度,造成了選擇性和催化活性的局限。有鑒于此,電子科技大學夏川教授、鄭婷婷教授、中國科學院深圳先進技術研究院鄭勇平副研究員等報道開發了一種單原子鈷Co摻雜的銅催化劑(Co1Cu),CH4法拉第效率超過60 %,部分電流密度為-482.7 mA cm-2。
本文要點:
(1)
機理研究表明,Co單原子的摻入增強H2O分子的活化和解離,從而降低了*CO中間體的氫化反應能壘。
原位光譜實驗和DFT理論計算模擬進一步表明,通過增強橋式結合的方式調節*CO吸附位點的結構,有利于通過C-C偶聯或CO脫附反應路徑實現深度還原生成CH4。
(2)
這項研究結果展示了,Co1Cu催化劑具有克服選擇性-活性權衡(selectivity-activity trade-off)的潛力,為CO2合成CH4的高效率轉化技術和大規模利用提供可能。
參考文獻
Jiawei Li, Miaojin Wei, Bifa Ji, Sunpei Hu, Jing Xue, Donghao Zhao, Haoyuan Wang, Chunxiao Liu, Yifan Ye, Jilong Xu, Jie Zeng, Ruquan Ye, Yongping Zheng, Tingting Zheng, Chuan Xia, Copper-Catalysed Electrochemical CO2 Methanation via the Alloying of Single Cobalt Atoms, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202417008
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417008