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催化活性位點(diǎn)的密度、催化反應(yīng)TOF是決定Fe-N-C催化劑的ORR活性的兩個(gè)基本標(biāo)志。但是，如何在單個(gè)Fe-N-C催化劑中同時(shí)優(yōu)化這活性位點(diǎn)密度和TOF仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，湖南大學(xué)費(fèi)慧龍教授等通過一步化學(xué)氣相沉積工藝用碘銨（NH₄I）蒸氣處理常見Fe-N-C催化劑，不僅通過原位生成的NH₃的刻蝕作用增加催化劑的表面積和孔隙率（從而增加活性位點(diǎn)的暴露），而且通過摻入碳基質(zhì)中的碘摻雜劑調(diào)節(jié)Fe-N₄的電子結(jié)構(gòu)。

本文要點(diǎn)：

（1）

通過原位亞硝酸鹽標(biāo)定（in-situ nitrite stripping）技術(shù)測(cè)定，NH₄I處理的Fe-N-C催化劑實(shí)現(xiàn)了2.15×10¹⁹個(gè)位點(diǎn)g^-1的位點(diǎn)密度（與未處理的催化劑增強(qiáng)2倍）、3.71個(gè)電子位點(diǎn)^-1 s^-1的TOF（TOF比未處理催化劑增強(qiáng)3倍）方面都具有很高的值，以及12.78 A g^-1的質(zhì)量活性。

（2）

此外，催化劑在堿性體系具有優(yōu)異的ORR性能，半波電位（E_1/2）為0.924 V，在酸性體系表現(xiàn)出可接受的活性，半波電位E_1/2=0.795 V，在鋅空氣電池中取得249.1 mW cm^-2的優(yōu)異功率密度。

參考文獻(xiàn)

Jianbin Liu, Yao Liu, Bing Nan, Dashuai Wang, Christopher Allen, Zhichao Gong, Guanchao He, Kaixing Fu, Gonglan Ye, Huilong Fei, A Two-in-One Strategy to Simultaneously Boost the Site Density and Turnover Frequency of Fe?N?C Oxygen Reduction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202425196

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202425196