固氮對人類社會和環境的可持續發展至關重要。由于N≡N鍵的化學惰性，傳統的Haber-Bosch工藝在極端條件下運行，這使得在環境條件下進行固氮變得非常理想但具有挑戰性。有鑒于此，廈門大學范鳳茹教授、武漢大學魏振威教授、北京師范大學朱重欽教授等提出了一種超聲波霧化微滴方法，該方法在合理設計的密封裝置中，在環境條件下使用水和空氣實現固氮，而不需要任何催化劑。
本文要點：
（1）
總固氮速率為6.99 μmol/h，還原產物為銨，氧化產物為亞硝酸鹽和硝酸鹽，副產物為過氧化氫，速率為4.29 μmol/h。
（2）
利用電子順磁共振（EPR）光譜，我們捕獲了反應物種，包括氫、羥基、單線態氧、超氧陰離子和NO自由基。結合原位質譜（MS）和同位素標記，我們證實了含氮中間體的存在，如HN═NOH+?、H2N-N(OH)2+?、HNO+和NH2OH+?。
在這些發現和理論計算的支持下，這項研究提出了一種自由基介導的氮歧化機制。對天然凝聚微滴的模擬也證明了氮的氧化還原固定。這種基于微滴的方法不僅為實際應用和可持續發展中的固氮提供了一條潛在的途徑，而且加深了我們對天然氮循環的理解。
參考文獻
Yanjie Wang, Jin Luo, Ye-Guang Fang, Zi-Ang Nan, Xi Cui, Ting Chen, Xiangbiao Zeng, Xiaofei Wang, Xianmeng Song, Jiawei Zhao, Weixin Li, Chen Zeng, Daliang Chen, Chongqin Zhu*, Zhenwei Wei*, Zhong-Qun Tian, and Feng Ru Fan*, Catalyst-Free Nitrogen Fixation by Microdroplets through a Radical-Mediated Disproportionation Mechanism under Ambient Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15514
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15514
