高熵合金納米粒子(HEA-NPs)在催化過程中表現出良好的性能,因為它們的多金屬位點確保了高固有活性和原子效率。然而,在原子水平上控制合成均勻的多金屬集合仍然具有挑戰性。
近日,哈爾濱工業大學(深圳)Yidi Chen,阿德萊德大學Xiaoguang Duan成功地將HEA-NPs負載到氮摻雜碳載體(HEA)上,并開創了過氧單硫酸鹽(PMS)活化應用以驅動類芬頓氧化。HEAs-PMS系統可在寬pH范圍內實現超快速污染物去除,并具有很強的抗現實水干擾能力。此外,非自由基HEAs-PMS系統通過聚合途徑選擇性地將酚類物質轉化為高分子量產物。
文章要點
1)獨特的非礦化機制顯著降低了PMS消耗,并實現了高達213.4%的高電子利用效率。
2)進一步的DFT計算和實驗分析表明,HEA-NPs中的Fe和Co是與PMS復合以進行活化的主要催化位點,而Ni、Cu和Pd則作為電荷介質促進電子轉移。
3)HEA上產生的PMS*復合物具有高氧化還原電位,可驅動氮摻雜石墨烯載體上空間分離的苯酚氧化形成苯氧基自由基,隨后通過聚合反應觸發高分子聚合物產物的形成。
本研究為水處理提供了工程化的HEA催化劑,氧化劑消耗量和排放量較低。
參考文獻
Yao, Z., Chen, Y., Wang, X. et al. High-entropy alloys catalyzing polymeric transformation of water pollutants with remarkably improved electron utilization efficiency. Nat Commun 16, 148 (2025).
DOI:10.1038/s41467-024-55627-7
https://doi.org/10.1038/s41467-024-55627-7