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硼氫化物以超高的氫密度而聞名，是有前景的儲(chǔ)氫材料，但是因?yàn)榕饸浠镙^強(qiáng)的熱力學(xué)穩(wěn)定性，通常儲(chǔ)氫需要較高的反應(yīng)溫度。

有鑒于此，復(fù)旦大學(xué)夏廣林教授、余學(xué)斌教授、浙江大學(xué)劉永鋒教授等開(kāi)發(fā)了一種新穎的光誘導(dǎo)失穩(wěn)機(jī)理（Light-induced destabilization mechanism），可使硼氫化物在環(huán)境條件下通過(guò)LiH中的光生空位進(jìn)行儲(chǔ)氫反應(yīng)。

本文要點(diǎn)：

（1）

這些空位通過(guò)BH₄基團(tuán)的自發(fā)“強(qiáng)吸附”在熱力學(xué)上使B-H鍵失穩(wěn)，導(dǎo)致電子發(fā)生不對(duì)稱的重新分布，實(shí)現(xiàn)了在接近室溫（比相應(yīng)的熱過(guò)程低約300°C）釋放H₂。

（2）

通過(guò)設(shè)計(jì)了“納米光熱反應(yīng)器”，利用納米級(jí)分散的LiH提高熱力學(xué)的不穩(wěn)定效應(yīng)，同時(shí)創(chuàng)建空間限域的“熱點(diǎn)”增強(qiáng)儲(chǔ)氫反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)，因此能夠在光照射下在LiBH₄中實(shí)現(xiàn)了11.02 wt% H₂的超高儲(chǔ)氫容量。這種光誘導(dǎo)失穩(wěn)機(jī)制可擴(kuò)展到其他堿金屬硼氫化物，為開(kāi)發(fā)溫和條件的固態(tài)儲(chǔ)氫材料提供了幫助。

參考文獻(xiàn)

Xiaoyue Zhang, Chaoqun Li, Jikai Ye, Xuechun Hu, Wei Chen, Fang Fang, Dalin Sun, Yongfeng Liu*, Xuebin Yu*, and Guanglin Xia*, Light-Enabled Reversible Hydrogen Storage of Borohydrides Activated by Photogenerated Vacancies, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c15744

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15744