銅基電催化劑被公認為是將二氧化碳電還原為多碳產物的關鍵催化劑。然而,通過通過一步合成具有價態可調節Cu電催化劑仍然是一個挑戰。
有鑒于此,華東師范大學湯靜研究員、昆士蘭大學/名古屋大學Yusuke Yamauchi教授等報道合成了疏水性Cu/Cu2O催化劑并且修飾Ag單原子的催化劑用于電催化還原CO2。
本文要點:
(1)
通過在電沉積合成過程中調節含銅離子電解液的陰離子種類來構建Cu/Cu2O異質結構。隨后,通過引入過渡金屬離子作為添加劑,實現了從枝晶到多面體等可調節納米結構的Cu/Cu2O,從而為Cu/Cu2O電極上的CO2/H2O吸附提供了可調節的界面微環境。多面體Cu/Cu2O催化劑被用作沉積銀單原子(AgSA)的模板,AgSA單原子被認為是促進CO向COH轉化以生成C2?產物的協同活性位點。
(2)
在流動相電解槽測試AgSA-Cu/Cu2O催化劑的性能,結果表明二氧化碳電化學還原反應的C2?法拉第效率(FE C2?)達到90.2%,部分電流密度(jC??)達到426.6 mA cm-2。
原位Raman光譜和DFT理論計算表明,AgSA減緩了CO2RR過程中Cu?的還原,尤其是在高電流密度下。這項工作為電化學選擇性還原CO2為C2+產物的Cu催化劑的設計以及疏水性的多樣化控制提供了一個具有前景的催化劑示范。
參考文獻
Zining Zhang, Qi Fang, Xue Yang, Shouwei Zuo, Tao Cheng, Yusuke Yamauchi, Jing Tang, Additives-Modified Electrodeposition for Synthesis of Hydrophobic Cu/Cu2O with Ag Single Atoms to Drive CO2 Electroreduction, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202411498
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202411498