從液態有機氫載體,特別是環己烷和甲基環己烷等環烷烴中有效釋放氫的技術的進步,對于實現以氫為中心的社會具有重要意義。但是,在溫和條件下實現以提高完全芳構化選擇性為特征的均相催化無受體脫氫仍未曾實現。
有鑒于此,東京大學Motomu Kanai、Harunobu Mitsunuma等報道設計一種由雙氫原子轉移過程促進的催化劑體系,在可見光照射下實現了環境溫度下對惰性環烷烴的無受體脫氫催化轉化。
本文要點:
(1)
通過四丁基氯化銨和硫代磷酸氫原子轉移催化劑的協同利用,利用潛在可能的液體有機氫載體,實現了無受體的催化脫氫和芳構化,反應具有優異的官能團耐受性。
(2)
該反應的適用性兼容各種環己烷衍生物,而且在連續的流動相反應器也能夠順利的發生。這一反應成功的關鍵是使用雙重HAT催化劑(TBACl和TPA)的協同組合,促進芳構化。
參考文獻
Jagtap, R.A., Nishioka, Y., Geddis, S.M. et al. Catalytic acceptorless complete dehydrogenation of cycloalkanes. Nat Commun 16, 428 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-024-55460-y
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55460-y