以碳氮化物聚合物（PCNs）為代表的共軛聚合物，成為新一代用于全水分解（OWS，overall water splitting）的優(yōu)秀光催化劑。雖然人們進行許多努力，但是如何制備缺少結構缺陷的高結晶度PCNs仍然具有非常大的挑戰(zhàn)，而且很難深入研究復雜缺陷結構對于OWS過程的明確影響，這嚴重的限制了PCN催化劑的量子效率。
有鑒于此，福州大學王心晨教授、張貴剛教授等報道設計了一種“原位鹽熔”（in-situ salt flux）輔助的共聚合反應策略，分別使用富含氮和缺少氮的單體分子，精確調控聚（三嗪酰亞胺）（PTI）單晶的結構缺陷。兩種共聚單體之間的化學計量控制能夠連續(xù)調節(jié)PTI的C空位和N空位，構筑了一系列具有不同缺陷態(tài)的PTI晶體。
本文要點：
（1）
理論和實驗結果表明，C空位對應于激子的輻射淬滅，N空位產(chǎn)生非輻射淬滅。通過抑制輻射損失和非輻射損失，合成的PTI通過一步激發(fā)OWS催化反應，實現(xiàn)了37.8 %的表觀量子效率新紀錄。
（2）
這項工作展示了合理控制結構缺陷的重要性，闡述了結構明確的PTI光催化劑的結構-性質-活性之間的關系，這項研究為開發(fā)生產(chǎn)太陽能燃料的聚合光催化劑提供了指導和幫助。
參考文獻
Hangyu Zhuzhang, Xiaocong Liang, Jiaxiang Li, Sikang Xue, Yifan Lin, Baisheng Sa, Sibo Wang, Guigang Zhang, Zhiyang Yu, Xinchen Wang, Precise Manipulation on the Structural Defects of Poly (Triazine Imide) Single Crystals for Efficient Photocatalytic Overall Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202421861
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202421861
