雙原子催化劑具有結構可調控和協同效應,在各種催化反應中具有廣闊的應用前景。但是,雙原子催化劑的精確結構與特定的結構和不同的金屬的雙原子組合仍然具有較大的挑戰性。
有鑒于此,北京化工大學孫曉明教授、劉文教授、李加展副教授、俄勒岡州立大學馮振興教授等提出了一種選擇性蝕刻和金屬離子吸附策略,以精確地將第二個金屬原子(M2)分配到單原子位點(M1-Nx)上,構建雙原子位點(例如Fe-Pd, Fe-Pt, Fe-Ru, Fe-Zn, Co-Fe,Co-Ni和Co-Cu)。
本文要點:
(1)
在這種雙原子催化劑的構筑策略,過氧化氫選擇性地蝕刻M1-Nx(表示為α-C)附近帶正電的碳原子,產生的空位在隨后的吸附步驟中捕獲M2。
(2)
與單一位點催化劑相比,這些雙原子催化劑具有優化的電子結構和增強的ORR活性,具有代表性的Fe-Pd-NC和Co-Fe-NC催化劑是性能最高的ORR反應催化劑(半波電位分別為0.92 V和0.91 V)。
本文報道的α-C在單原子催化劑中的選擇性蝕刻和定向合成雙原子位點提供了一種新型后處理策略。
參考文獻
Xiangrong Jin, Mengyao Chang, Hao Sun, Chun-Wai Chang, Marshet Getaye Sendeku, Yajie Li, Maoyu Wang, Jinjie Fang, Yizhe Li, Qingyi Zhu, Boyuan Li, Jiage Yu, Yafei Liu, Zheng Chang, Guoxin Zhang, Zhongbin Zhuang, Lu Bai, Qing Ma, Zhenxing Feng*, Wen Liu*, Jiazhan Li*, and Xiaoming Sun*, Targeting Synthesis of Diatomic Catalysts by Selective Etching and Sequential Adsorption of Metal Atom, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c14760
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14760