盡管單原子催化劑在現代多相催化中有著巨大的影響,但是仍然困擾著催化領域,導致單原子催化反應通常難以得出正確的結論。在許多情況下,這種不確定性的產生原因來自缺乏對單原子在工況下的結構變化的明確認識,并且缺乏催化機制有關的控制單原子的基本因素的理解。這導致人們對于正確定義和術語的混淆,特別是對催化劑的真正活性物種的定義,以及獲得遠程有序的均相載體方面的非常困難[Chi S. et al., J. Catal. 2023, 419, 49-57. DOI: 10.1016/j.jcat.2023.02.003]。最近的大多數研究都關注于弄清楚SAC在催化反應中的幾個關鍵作用。但是,一個嚴重受到忽視的問題是,如何考慮SAC金屬位點上所有的動態現象,并且將傳統催化劑轉變為在工況下具有智能、刺激響應、結構可控變化的單原子催化劑。這種“智能特點”可能會發展一些能夠解決SAC常見缺點的途徑(比如選擇性和穩定性)。
有鑒于此,意大利的里亞斯特大學Paolo Fornasiero教授、Michele Melchionna副教授等綜述報道提出了我們對這些尚未探索的利用SAC動態的機會的看法,討論了開發“智能”單原子催化劑的前景。
本文要點:
(1)
這項綜述的內容包括智能催化劑的產生和發展、SAC催化劑未曾深入研究的現象、智能催化劑的挑戰和展望。
(2)
討論可能成為下一代SAC催化劑的各種例子,這項研究將其稱為“智能”單原子催化劑(SSAC)。盡管目前遠遠未達到智能行為SAC的可能,但是本綜述為實現這一智能單原子催化劑的目標提供了途徑。
參考文獻
Michele Melchionna* and Paolo Fornasiero*, On the Tracks to “Smart” Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c15803
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15803