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過渡金屬氮化物是具有潛力的雙功能電催化劑，過渡金屬氮化物有望通過應變工程實現(xiàn)對電子結(jié)構(gòu)的微調(diào)控，實現(xiàn)高效的肼氧化反應（HzOR），從而促進制氫。但是，理解應變誘導的原子微環(huán)境與反應活性之間的關(guān)聯(lián)仍是非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，南開大學焦麗芳教授等開發(fā)了具有壓縮應變的W-Ni₃N催化劑，構(gòu)筑了表面電子態(tài)富集的結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)可優(yōu)化中間體結(jié)合，而且同時活化水和N₂H₄兩種分子的催化反應。

本文要點：

（1）

多維表征顯示，在應變狀態(tài)下，HER活性與W-Ni₃N的d帶中心位置具有接近線性的關(guān)系。從理論上講，壓縮應變增強了表面的電子轉(zhuǎn)移能力，增加了向吸附物種反鍵軌道的電子注入，從而加速了 HER 和 HzOR。

（2）

借助壓縮應變以及W摻雜改變電子結(jié)構(gòu)，W-Ni₃N催化劑展現(xiàn)優(yōu)異的雙功能催化性能，在10 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位為46 mV，在100 mA cm^-2的電流密度下，HzOR 過電位為 81 mV。此外，W-Ni?N催化劑在0.185 V的低電池電壓下，實現(xiàn)50 mA cm^-2的高效肼分解，而且保持~450 h穩(wěn)定性。這項工作為先進催化劑設計具有應變功能和電子結(jié)構(gòu)的雙重調(diào)控提供新見解。

參考文獻

Hongye Qin, Guangliang Lin, Jinyang Zhang, Xuejie Cao, Wei Xia, Haocheng Yang, Kangnan Yuan, Ting Jin, Qinglun Wang, Lifang Jiao, Enhanced Cooperative Generalized Compressive Strain and Electronic Structure Engineering in W-Ni₃N for Efficient Hydrazine Oxidation Facilitating H₂ Production, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202417593

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417593