調(diào)控電極的表面微環(huán)境是提升二氧化碳電還原電催化性能的關鍵一環(huán)。有鑒于此,中國科學院化學所韓布興院士、康欣晨研究員等報道提出了一種創(chuàng)新方法,在制備CuPEG電極時,將少量線性低聚性的聚乙二醇(PEG)摻入到氧化亞銅(Cu?O)催化劑中。
本文要點:
(1)
在流動電催化反應器,1 M 氫氧化鉀溶液里,電流密度為500 mA cm-2 時,多碳產(chǎn)物(C2+)的法拉第效率(FE)從的69.3 %(未添加PEG的銅電極)提升至90.3 %(添加PEG的CuPEG電極)。
(2)
原位研究和理論計算表明,PEG分子通過氫鍵相互作用顯著改變了銅表面的微環(huán)境,使得全氟磺酸樹脂(Nafion)變得松弛,增加了活性位點的可接觸性,增強了CO和OH的吸附,因此增強C-C偶聯(lián)。而且,重構的氫鍵網(wǎng)絡減少活性氫物種,抑制HER副反應。
參考文獻
Yiyong Wang, Yingying Cheng, Shiqiang Liu, Yaoyu Yin, Jiahao Yang, Hengan Wang, Ke Li, Meng Zhou, Jiapeng Jiao, Pei Zhang, Qingli Qian, Qinggong Zhu, Xiaofu Sun, Yi Xu, Xinchen Kang, Mingchuan Luo, Buxing Han, Enhancing CO2 Electroreduction to Multicarbon Products by Modulating the Surface Microenvironment of Electrode with Polyethylene Glycol, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202420661
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202420661