光驅動甲烷直接轉化為甲酸是一種將甲烷轉化為高附加值化學品并促進可持續發展的有前景的方法。但是，該反應過程具有多個質子和電子的復雜需求，因此仍然具有非常大的挑戰。
有鑒于此，中國科學技術大學熊宇杰教授、劉東教授等報道設計Pt活性位點修飾WO3的光催化劑用于光催化選擇性合成甲酸。
本文要點：
（1）
研究結果表明，調節 Pt 在 WO3載體上的維度效應是提高甲烷選擇性轉化為甲酸（HCOOH）催化性能的關鍵。與不含 Pt 的樣品以及用 Pt 單原子修飾的 WO3相比，WO3修飾的Pt 納米顆粒在生產 HCOOH 方面表現出更高的轉化率、選擇性和耐久性。最優的 PtNPs-WO3（PtNPs-WO3）催化劑實現了 17.7 mmol g?1 的 HCOOH 轉化率，選擇性達 84%，且穩定性可維持長達 48 h。
（2）
機理研究表明，氧氣質子化形成羥基自由基是 HCOOH 產率的限制步驟。Pt 納米顆粒可促進電子轉移并推動氧氣解離，通過質子耦合電子轉移過程產生羥基自由基。該過程提供足夠的質子降低形成·OH 自由基的能壘，從而促進甲烷的活化。此外，Pt 納米顆粒調節含氧烴中間體的吸附，提高反應的選擇性。
這項工作加深對于甲烷轉化催化劑設計以及復雜反應路徑有效調控的理解。
參考文獻
Guangyao Zhai, Siyuan Yang, Yihong Chen, Junchi Xu, Shenghe Si, Honggang Zhang, Yuanyuan Liu, Jun Ma, Xiao Sun, Weixin Huang, Chao Gao, Dong Liu*, Yujie Xiong*, Direct Photocatalytic Oxidation of Methane to Formic Acid with High Selectivity via a Concerted Proton–Electron Transfer Process, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c12758
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12758
