對于單原子催化劑而言,精確制備和調(diào)控具有所需性能的穩(wěn)定催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。
近日,安徽大學Lei Shan,Li Yang,中科大Li Song合成了 Ni3FeN 晶格中具有不同配位環(huán)境的 Ru 單原子,并作為堿性甲醇電氧化的典型案例進行了研究。
文章要點
1)在亞表面晶格中埋有 Ru 原子的 Ni3FeN(Ni3FeN-Ruburied)表現(xiàn)出高甲醇轉(zhuǎn)化為甲酸酯的選擇性和法拉第效率。 同時,原位光譜表明 Ni3FeN-Ruburied 表現(xiàn)出優(yōu)化的反應物吸附以及抑制的表面結(jié)構(gòu)重構(gòu)。
2)額外的理論模擬表明,Ni3FeN-Ruburied 顯示出受控的表面金屬原子的局部電子態(tài),優(yōu)化的反應物吸附并降低電位決定步驟的能壘。
這項工作不僅報道了一種在堿性條件下甲醇轉(zhuǎn)化為甲酸酯的高效催化劑,而且為具有更易接近的表面活性位點的單原子催化劑的合理設(shè)計提供了見解。
參考文獻
Lin, Y., Geng, B., Zheng, R. et al. Optimizing surface active sites via burying single atom into subsurface lattice for boosted methanol electrooxidation. Nat Commun 16, 286 (2025).
DOI:10.1038/s41467-024-55615-x
https://doi.org/10.1038/s41467-024-55615-x