外延生長異質晶體(HNCs)中的強耦合界面具有界面連接、電子轉移和載流子分離等功能。然而,目前大多數納米復合材料主要為只有兩個亞單元的單一異質結,因此難以在兩個以上的組分之間實現優化的協同能量轉移。有鑒于此,復旦大學李曉民教授基于晶面外延生長策略合成了具有雙異質結的三元NaGdF4:Yb,Tm-TiO2:F-Fe3O4 HNCs,并將其用于促進近紅外(NIR)觸發的光-化學動力學治療(PCDT)。
本文要點:
(1)實驗將氟摻雜到TiO2(TiO2:F)中,這不僅可以增強TiO2(001)面的暴露(用于生長Fe3O4亞單元),還能夠促進NaGdF4:Yb,Tm上轉換納米晶體(UCNC)亞單元的生長,從而實現這三種成分的外延結合。在NIR照射下,UCNC亞單元可將吸收的近紅外光的光能傳遞給TiO2:F亞單元,促進TiO2:F內部電子-空穴對的生成。由于TiO2:F和Fe3O4在三元HNCs中的功函數不同,因此電子更傾向于從TiO2:F轉移到Fe3O4中,進而能夠使非活性Fe3+還原為活性Fe2+,以進一步提高芬頓-催化性能。
(2)與此同時,電子和空穴的有效分離也可以提高TiO2:F的光催化氧化性能。基于三元UCNC-TiO2:F-Fe3O4 HNCs可在單粒子水平上促進芬頓催化和光催化的機制,研究者提出了一種近紅外光觸發的PCDT(NIR-PCDT)協同增強腫瘤治療策略。體內外實驗結果表明,該NIR-PCDT藥物具有顯著的活性氧產生性能,可有效誘導腫瘤細胞凋亡。
Yufang Kou. et al. Ternary Heteronanocrystals with Dual-Heterojunction for Boosting Near-Infrared-Triggered Photo-Chemodynamic Therapy. Journal of the American Chemical Society. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c15819
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15819