電化學2e- ORR反應為可持續制備H2O2提供一條方法,但是開發具有優異催化活性、選擇性、長期穩定型的電催化劑仍然是個挑戰性課題。
有鑒于此,蘇州大學康振輝教授、陳子亮副教授、柏林工業大學Prashanth W. Menezes等報道通過兩步水熱反應制備具有開放通道的多級空心SmPO4納米球的新穎策略解決這個難題。
本文要點:
(1)
生成的多級空心SmPO4納米球在0.1 M KOH電解液和比較寬的0.0-0.6 V電壓窗口具有優異的2e- ORR選擇性(超過93 %),在0.45 V的選擇性達到峰值(96 %)。當SmPO4用于陰極構筑流動相電解槽,在100 mA cm-2電流密度穩定工作的時間達到12 h,法拉第效率一直保持90 %。
(2)
通過XAS、原位Raman、FTIR等表征技術和理論計算結合,并且對ORR反應后的樣品進行測試,發現這種空心結構具有本征開放通道,具有最合適的金屬原子間距,出色的結構穩定性和組成穩定性。這些特點顯著增強2e- ORR反應的熱力學、動力學、穩定性。而且,在中性環境下同樣具有優異的2e- ORR性能。此外,這項策略能夠拓展至其他空心稀土元素的RE-P-O化合物,表明中性和堿性條件的優異2e- ORR性能。
參考文獻
Zhiwei Liu, Zhaowu Wang, Diandian Lv, Hongyuan Yang, Zhenhui Kang, Suptish Ghosh, Prashanth W. Menezes, Ziliang Chen, Efficient Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide Enabled by a Hierarchical Hollow RE–P–O (RE = Sm, La, Gd) Architecture with Open Channels, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202311997
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202311997