單原子催化劑的出現(xiàn)為綠色制備H2O2提供令人激動的前景,但是單原子催化劑如何優(yōu)化局部結(jié)構(gòu),并且人們對于單原子催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系仍不清楚。
有鑒于此,中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所趙峰研究員、清華大學(xué)王定勝教授等報道發(fā)現(xiàn)微生物蛋白種的痕量Fe(濃度為278 mg/kg)能夠作為反應(yīng)物熱解合成結(jié)構(gòu)為FeN5-xOx(1≤x≤4)單原子Fe催化劑。
本文要點:
(1)
得到的單原子結(jié)構(gòu)具有與非血紅素Fe酶的結(jié)構(gòu)類似,而且能夠限域在微生物衍生的導(dǎo)電碳載體上,能夠?qū)崿F(xiàn)大電流密度電解反應(yīng)。對7種代表性的微生物衍生化催化劑進(jìn)行分析,結(jié)果表明其中含有0.05 wt % Fe單原子位點,導(dǎo)致H2O2選擇性提高26 %。
(2)
優(yōu)化的催化劑具有FeN3O2位點能夠在流動相電解槽中實現(xiàn)93.7 %的H2O2選擇性,在200 mA cm-2電流密度的產(chǎn)率達(dá)到29.6 mol g-1 h-1。這項研究工作對痕量金屬單原子位點的結(jié)構(gòu)調(diào)控,為單原子催化劑的設(shè)計提供幫助和經(jīng)驗,有助于實現(xiàn)成本效益的H2O2生產(chǎn)。
參考文獻(xiàn)
Xiao, X., Zhuang, Z., Yin, S. et al. Topological transformation of microbial proteins into iron single-atom sites for selective hydrogen peroxide electrosynthesis. Nat Commun 15, 10758 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-55041-z
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55041-z