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雖然單原子催化劑的微環(huán)境對催化活性具有顯著的影響作用，但是目前人們對于局部配位還是次級配位結構的影響并不清楚。

有鑒于此，中國科學院大連化物所章福祥研究員等報道通過一系列具有確定結構和次級配位調控的MOF作為SAC模型單原子催化劑，研究長程結構對硝酸鹽電催化合成氨反應性能的影響作用，合成的MOF是Cu₁₂-NDI-X（X=NMe₂, H, F）。

本文要點：

（1）

首次通過實驗驗證了調節(jié)距離超過次級配位球的官能團能夠影響電催化合成氨的性能。修飾H的Cu₁₂-NND-H的合成氨產率達到35.1 mg h^-1 mg_cat^-1，法拉第效率達到98.7 %，比-NMe₂、-F取代基的性能更好，而且在100 mA cm^-2電流密度具有良好的穩(wěn)定性。

（2）

調控比次級配位球距離更遠的位點能夠調控Cu催化位點的d能帶中心，促進吸附NO₃^-和關鍵中間體的質子化。

由于具有優(yōu)異的合成氨產量，Cu₁₂-NND-H作為電極構筑的可充電Zn-硝酸鹽電池達到34.0 mW cm^-2的印象深刻的功率密度，展示了這種策略對于能源轉換和能源存儲領域的應用前景。

參考文獻

Qinglin Li, Lin Luo, Xiangyang Guo, Rong Wang, Jinfeng Liu, Wenjun Fan, Zhaochi Feng, and Fuxiang Zhang*, Modulation of the Second-Beyond Coordination Structure in Single-Atom Electrocatalysts for Confirmed Promotion of Ammonia Synthesis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c14498

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14498