多孔有機聚合物因其獨特的可調結構,有利于氣體吸附和金屬位點整合,在光催化二氧化碳還原方面顯示出巨大的潛力。然而,多孔聚合物中的有效光催化受到本體結構的低表面反應性和電子遷移率的極大限制。
有鑒于此,華中科技大學王靖宇教授、廣州大學劉兆清教授等將TiO2納米粒子和Ni(II)位點結合到層狀陽離子咪唑鎓聚合物(IP),其中咪唑鎓和自由的陰離子分別能夠穩定關鍵中間體,并且增強CO2還原反應動力學。
本文要點:
(1)
在光催化反應過程中,層狀TiO2/NiIP原位剝離生成更容易接近活性位點的納米片(NS),縮短了電子傳輸路徑。形成的TiO2/NiIP NS得到優異的CO產率(54.9 mmol g-1 h-1),選擇性達到99.9 %。
(2)
其中的TiO2納米粒子能夠提高電子傳輸效率,促進層狀聚合物的光化學剝離。此外,與NiIP NS的催化活性迅速下降的現象不同,使用TiO2幫助剝離的納米片在循環催化實驗過程中表現了優異的穩定性。這項工作展示了一種構建高效光催化劑以減少二氧化碳排放的新型策略。
參考文獻
Can Wu, Ke Song, Xiting Zhang, Bien Tan, Rongzhen Liao, Zhao-Qing Liu, Huaiyong Zhu, Jingyu Wang, Highly Efficient Photocatalytic CO2-to-CO on Ni-Based Cationic Polymer with TiO2-Assisted Exfoliation and Stabilization, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202423200
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423200