抑制過氧化是多相催化合成各種化學中間體的關鍵問題。氧化物質的分布和底物的覆蓋范圍受電子轉移方向的控制,被認為是影響氧化程度的因素。有鑒于此,南京理工大學沈錦優教授、張侃教授、韓國延世大學Jong Hyeok Park等提出了一種利用光誘導電荷激活策略,實現了調節光電極的表面覆蓋度。
本文要點:
(1)
通過調節表面覆蓋度,增加了預氧化的醇反應物的表面覆蓋度,因此改善反應動力學,而且阻礙生成的醛/酮的過度氧化。
(2)
在甘油轉化為二羥基丙酮的模型反應中,法拉第效率從31.8 %提高到46.8 %(選擇性從47.6 %提高到71.3 %),苯甲醇轉化為苯甲醛的法拉第效率從73.4 %提高到87.8 %(選擇性從76.7 %提高到92.4 %),乙二醇轉化為乙醇醛的法拉第效率從4.2 %提高到53.6 %(選擇性從6.2 %提高到62.7 %)。
這項研究為多相催化制備高價值的含碳化學品提供一個具有前景的策略。
參考文獻
Chaoran Dong, Cheng Lin, Panjie Li, Jong Hyeok Park, Jinyou Shen, Kan Zhang, Surface Coverage Tuning for Suppressing Over-oxidation: A Case of Photoelectrochemical Alcohol-to-Aldehyde/Ketone Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202423730
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423730