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使用可再生原料生產(chǎn)的綠色H₂進(jìn)行CO₂加氫制甲醇，為可持續(xù)碳循環(huán)提供了一種有前景的途徑，但是CO₂加氫催化反應(yīng)的CO副產(chǎn)物選擇性非常高。

有鑒于此，天津大學(xué)李新剛教授、田野、Qingpeng Cheng等報(bào)道在TiO₂載體中設(shè)計(jì)了晶格位錯(cuò)的結(jié)構(gòu)，開發(fā)了一種高效的PdZn-ZnO/TiO₂催化劑。

本文要點(diǎn)：

（1）

作者研究發(fā)現(xiàn)，修飾使TiO₂中具有不規(guī)則排列的有序化原子，能夠穩(wěn)定晶格，降低載體表面負(fù)載的活性相之間的電子相互作用。這種設(shè)計(jì)有助于金屬Pd轉(zhuǎn)化為PdZn合金，因此抑制Pd⁰位點(diǎn)的羧酸鹽反應(yīng)途徑的發(fā)生逆水煤氣變換反應(yīng)（reverse water-gas shift reaction），有效的抑制生成CO副產(chǎn)物。此外，設(shè)計(jì)的這種催化劑能夠通過氫溢出將氫物種從PdZn合金有效轉(zhuǎn)移到ZnO，補(bǔ)償ZnO較低的氫氣解離能力，產(chǎn)生更多氧空位（對(duì)CO₂活化至關(guān)重要），產(chǎn)生有利于中間體加氫的羥基富集環(huán)境。

（2）

PdZn-ZnO雙位點(diǎn)的這些集體修飾協(xié)同作用促進(jìn)通過甲酸鹽途徑合成甲醇的反應(yīng)。與未改性的催化劑相比，我們?cè)O(shè)計(jì)的這種催化劑導(dǎo)致甲醇的選擇性從64.2 %提高到80.0 %，CO選擇性從35.0 %降低到19.8 %。當(dāng)CO₂轉(zhuǎn)化率為~8.0 %，甲醇收率達(dá)到9028.0 mg_MeOH g_Pd+Zn^-1 h^-1。

參考文獻(xiàn)

Xiaoshen Li, Qingpeng Cheng, Yingtian Zhang, Yunhao Liu, Yu Pan, Dejian Zhao, Shaohui Xiong, Wei Liu, Xueyang Jiang, Jiayan Yan, Xiang Duan, Ye Tian, Xingang Li, Engineering lattice dislocations of TiO₂ support of PdZn‐ZnO dual‐site catalysts to boost CO₂ hydrogenation to methanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202424435

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424435