通過電化學(xué)方法將CO2轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锂a(chǎn)品是碳利用的關(guān)鍵可持續(xù)戰(zhàn)略。目前Cu催化劑是電催化CO2轉(zhuǎn)化的最有效手段，但是如何在高電流密度實現(xiàn)更高的產(chǎn)物選擇性仍然是一個長期目標(biāo)。
有鑒于此，上海交通大學(xué)莊小東教授、王天富研究員、北京科技大學(xué)張娟副教授等報道深入討論了具有大量偶極矩的拓?fù)渚郏?-氨基氮雜環(huán)戊烷）對調(diào)節(jié)銅表面偶極場的影響，以增強(qiáng)二氧化碳還原中的催化活性。
本文要點：
（1）
構(gòu)筑的Cu/聚(2-氨基薁)（poly(2-aminoazulene)）異質(zhì)結(jié)能夠在高達(dá)1 A cm-2的大電流密度下實現(xiàn)68.9 %的乙烯法拉第效率。通過原位Raman光譜和原位FTIR光譜表征表明，與純Cu催化劑相比，聚(2-氨基薁)修飾的銅電極顯示出更高濃度的中間體，證明有利于碳二聚。理論計算表明，C?C二聚的能壘降低，同時阻礙了Cu/聚(2-氨基薁)異質(zhì)結(jié)上的HER，有利于CO2還原反應(yīng)。
（2）
這項研究的催化劑設(shè)計通過結(jié)合偶極矩，不僅展現(xiàn)了偶極矩對電化學(xué)二氧化碳還原的影響，而且開創(chuàng)了一種提高催化劑表面反應(yīng)物的濃度提高催化活性的創(chuàng)新策略。
參考文獻(xiàn)
Chenbao Lu, Qichuan He, Senhe Huang, Pengfei Shi, Chongqing Yang, Jichao Zhang, Jinhui Zhu, Juan Zhang, Tianfu Wang, Xiaodong Zhuang, Large Dipole Moment Enhanced CO2 Adsorption on Copper Surface: Achieving 68.9% Catalytic Ethylene Faradaic Efficiency at 1.0 A cm?2, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202415092
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202415092
