通過光催化實現高效和可持續的制氫是非常有希望的,但仍然是一個重大挑戰,特別是當用更豐富的替代品取代昂貴的貴金屬時。無貴金屬替代品的轉換效率經常受到高電荷復合率的限制,主要是由于緩慢的轉移和光生空穴的低效消耗。有鑒于此,重慶大學周小元教授、甘立勇教授團隊為了解決這些問題,設計了一種不含貴金屬的助催化劑促進空穴的消耗,從而在不依賴價格昂貴的貴金屬,能夠顯著提高H2產率。
本文要點:
(1)
通過飛秒瞬態吸收光譜、原位表征和理論計算結合,得到有說服力的證據,表明快速消耗空穴,而且反之促進光生載流子的分離和遷移。
(2)
優化后,催化劑光催化H2產率為57.84 mmol gcat-1 h-1,表觀量子效率高達65.8 %。此外,利用性能最好的催化劑薄膜組裝流動式石英微反應器,H2產率達到0.102 mL min-1,在連續1260 min過程中保持較高的穩定性。通過不含貴金屬的助催化劑增強消耗空穴的策略,為經濟可行以及能夠規模化的太陽能制氫技術建立了具有前景的途徑。
參考文獻
Noble-Metal-Free Cocatalysts Reinforcing Hole Consumption for Photocatalytic Hydrogen Evolution with Ultrahigh Apparent Quantum Efficiency, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202412965
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412965