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碳負載單原子催化劑在酸性CO₂還原反應具有優異的性能。但是，傳統的碳基載體難以構建高位點利用率，難以形成富含CO₂的界面環境，而且目前人們對于單原子金屬的結構變化和真實電催化反應條件的催化機理仍然不清楚。

有鑒于此，西北工業大學潘富平教授、陳凱杰教授、段志遙教授等報道一種由微相分離嵌段共聚物衍生的互聯的介孔碳納米纖維和碳納米片（IPCF@CS），能夠提高Ni單原子的催化活性。

本文要點：

（1）

IPCF@CS納米結構中的介孔結構IPCF阻礙碳納米片（CS）發生堆疊，能夠提供更多的完全暴露活性位點，而且豐富的IPCF雙連續介孔通道促進了CO₂的順利運輸。這種獨特的特性可以提高Ni的利用率和局部CO₂富集，這是傳統多孔碳纖維載體無法達到的效果。

（2）

原位X射線和FTIR表征，結合恒電位理論計算，發現CO₂電化學還原反應中，平面Ni?N₄結構動態畸變，形成Ni?N鍵擴展到面外的結構。施加電勢導致產生形成低價態Ni-N₄，具有增強的CO₂活化和CO脫附的本征電動力學，同時阻礙HER副反應。由于原位調控的Ni位點和IPCF@CS載體，產生了較好的電子結構和界面反應環境，當電流密度為540 mA cm^?2，法拉第效率達到~100%，TOF為55.5 s^?1，在酸性電解CO₂還原為CO的電催化還原反應，SPCE為89.2%。

參考文獻

Haoyang Li, Lingzhe Fang, Ting Wang, Rui Bai, Jian Zhang, Tao Li, Zhiyao Duan, Kai-Jie Chen, Fuping Pan, In Situ Modulated Nickel Single Atoms on Bicontinuous Porous Carbon Fibers and Sheets Networks for Acidic CO₂ Reduction, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202416337

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202416337