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甲烷光催化氧化偶聯（OCM）為將溫室氣體轉化為有價值的C2碳氫化合物提供了一條有吸引力的途徑。但是O₂作為最常用的氧化劑，容易造成不可避免的過氧化和甲烷原料的浪費

有鑒于此，中國科學技術大學謝毅院士、孫永福教授等首次報道了在溫和條件下使用CO₂作為弱氧化劑生產C₂H₆的光催化OCM。

本文要點：

（1）

作者構建具有獨特界面位點的高效光催化劑，能夠促進CO₂的吸附和活化，同時促進CH₄的解離。以Au量子點為模型，通過原位開爾文探針力顯微鏡、準原位X射線光電子能譜和理論計算，表明Au-V_o-Ti是吸附和活化CO₂的界面位點。與單金屬位點相比，Au-O-Ti界面位點具有較低的CO₂吸附能，并通過Au-C和Ti-O雙位點鍵合使*CO₂加氫步驟的能壘從1.05 eV降低到0.77 eV。吸附CO₂將*CH₄解離成*CH₃的能壘從2.13 eV降低到1.59 eV，促進了CH₄的氧化。此外，紅外光譜表征揭示Au位點通過參與*CH₃-Au相互作用和加速CH₃-CH₃耦合，促進乙烷的產生。

（2）

因此，使用CO₂作為弱氧化劑的OCM光催化劑的C₂H₆產率高達2.60 mmol g^-1 h^-1，這個C₂H₆產率超過了以往報道大多數報道的甲烷氧化偶聯催化和非氧化甲烷偶聯的光催化劑。

參考文獻

Mingyu Wu, Juncheng Zhu, Yang Wu, Siying Liu, Kai Zheng, Shumin Wang, Bangwang Li, Jing Li, Chengyuan Liu, Jun Hu, Junfa Zhu, Yongfu Sun, Yang Pan, Yi Xie, Photocatalytic Oxidative Coupling of Methane to Ethane Using CO₂ as a Soft Oxidant Over the Au/TiO₂-Vo Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202414814

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414814