用于OER的酸穩(wěn)定低Ir含量電催化劑對(duì)于質(zhì)子交換膜(PEM)電解水的實(shí)用化至關(guān)重要。通過(guò)動(dòng)力學(xué)調(diào)控Ir催化劑的原位重建是非常理想的策略,但是目前仍然難以實(shí)現(xiàn)Ir催化劑的原位重構(gòu)。
有鑒于此,華中科技大學(xué)王得麗教授等報(bào)道提出了一種通過(guò)原子有序策略調(diào)控催化劑的動(dòng)態(tài)表面重構(gòu)的策略,因此打破了Ir催化劑的活性-穩(wěn)定性之間的權(quán)衡。
在工作條件下,雜原子的強(qiáng)化學(xué)鍵導(dǎo)致表面產(chǎn)生受限的結(jié)構(gòu)重構(gòu),Ir-Mn金屬間化合物(IMC)模型催化劑發(fā)生結(jié)構(gòu)重構(gòu),形成自身穩(wěn)定的無(wú)定形(氧)氫氧化物。通過(guò)原位/非原位表征和理論計(jì)算分析,發(fā)現(xiàn)催化劑層中誘導(dǎo)產(chǎn)生了Ir-O-Mn共價(jià)鍵結(jié)構(gòu),降低了形成OOH*的能壘,促進(jìn)H2O分子的優(yōu)先動(dòng)態(tài)補(bǔ)充/轉(zhuǎn)化途徑,抑制不可控的晶格氧反應(yīng)(這種反應(yīng)速率比純Ir催化劑低~2.6倍)。
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使用Ir-Mn IMC作為陽(yáng)極“電催化劑前體”(pre-electrocatalyst)(0.24 mgIr cm-2)的PEM電池具有優(yōu)異的性能(3.0 A cm-2@1.851 V@80°C),能夠在2.0 A cm-2穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)2000 h,成本為0.98美元kgH2-1,進(jìn)一步表明這項(xiàng)技術(shù)是具有前景的策略。這項(xiàng)工作展示了雜原子化學(xué)鍵誘發(fā)表面受控結(jié)構(gòu)變化,為設(shè)計(jì)表面重建催化劑提供幫助。
參考文獻(xiàn)
Shuang Wang, Yan Shi, Tao Shen, Guangzhe Wang, Yue Sun, Gongwei Wang, Li Xiao, Changfeng Yan, Chundong Wang, Hongfang Liu, Ying Wang, Honggang Liao, Lin Zhuang, Deli Wang, Strong Heteroatomic Bond-Induced Confined Restructuring on Ir-Mn Intermetallics Enable Robust PEM Water Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202420470
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420470