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CH₄和CO₂轉化為C2產物受到人們的廣泛興趣，但是因為惰性C-H和C-O鍵的活化，以及C-C鍵的構筑具有非常大的勢壘，這是一個長期存在的巨大挑戰。

有鑒于此，鄭州大學臧雙全教授、中國科學院化學所何圣貴研究員、趙艷霞副研究員等通過使用異核金屬陽離子CuTa⁺實現了CH₄和CO₂的連續C-C偶聯，通過最先進的質譜表征證明了H₂C=C=O分子的脫附。

本文要點：

（1）

CuTa⁺雜核反應體系與Cu₂⁺和Ta₂⁺同核金屬體系存在顯著差異。基于密度泛函理論計算，發現Cu可以調節電荷分布，減少CH₂和CO的C-C耦合反應的關鍵軌道的能量差，CH₂和CO分別來自CH₄和CO₂的活化產生。Cu原子起到的關鍵作用對于理解銅基非均相催化體系中C-C偶聯反應的過程具有重要意義。

（2）

這項研究不僅為在溫和條件下直接轉化CH₄和CO₂的非貴金屬物種的設計提供了一個有前景的范例，而且揭示了連續C-C偶聯生成H₂C=C=O的分子級新型機理，說明H₂C=C=O是羰基化反應中的關鍵中間體。

參考文獻

Yuan Yang, Li-Jiao Zhang, Xiao-Li Wang, Rui Wang, Yan-Xia Zhao*, Sheng-Gui He*, and Shuang-Quan Zang*, Consecutive C–C Coupling of CH₄ and CO₂ Mediated by Heteronuclear Metal Cations CuTa⁺, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c10819

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10819