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構(gòu)建具有內(nèi)部修飾的金屬有機(jī)籠（MOC）是構(gòu)建類似酶的結(jié)構(gòu)，并且得到酶的高催化活性和選擇性之謎的一條有前景的途徑。但是，目前的研究主要關(guān)注于單一金屬節(jié)點(diǎn)的籠結(jié)構(gòu)，但是對(duì)于金屬簇的結(jié)構(gòu)、籠內(nèi)原位構(gòu)筑金屬簇的相關(guān)研究非常罕見。

有鑒于此，東北師范大學(xué)孫春義教授、王新龍教授等基于硬軟酸堿（HSAB）理論，通過一鍋合成法，構(gòu)筑[Cu₃OPz₃]⁺和[V₆O₆(OCH₃)₉(SO₄)(CO₂)₃]^2-簇構(gòu)成的基于金屬簇的異金屬M(fèi)OC（Cu₃VMOP）。

本文要點(diǎn)：

（1）

通過基于配位的分層自組裝策略，在籠內(nèi)原位生成Cu₄I₄，得到Cu₄I₄@Cu₃VMOP。作為還原CO₂催化劑，Cu₃VMOP產(chǎn)生HCOOH和CH₃COOH主要還原產(chǎn)物，CH₃COOH的產(chǎn)率高達(dá)0.9 mmol/g，是目前有關(guān)報(bào)道的材料最好的序列。Cu₄I₄@Cu₃VMOP能夠?qū)⒍趸歼x擇性還原為HCOOH，產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)了100%的甲酸選擇性，產(chǎn)率是Cu₃VMOP的5倍。

（2）

理論計(jì)算和飛秒瞬態(tài)吸收光譜表明，Cu₄I₄不僅能夠調(diào)節(jié)軌道結(jié)構(gòu)，而且增強(qiáng)局域電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)生成長(zhǎng)壽命的電荷分離態(tài)，提高*CO偶聯(lián)能壘，實(shí)現(xiàn)CO₂選擇性的轉(zhuǎn)化為甲酸。

參考文獻(xiàn)

Yang Yang, Man Dong, Qi Wu, Chao Qin, Weichao Chen, Yun Geng, Shuangxue Wu, Chunyi Sun, Kuizhan Shao, Zhongmin Su, Xinlong Wang, In-situ Growth of Metallocluster inside Heterometal–organic Cage to Switch Electron Transfer for Targeted CO₂ Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202423018

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423018